Consta d'uns 46.000 volums, on hi conviuen diferents tipus de documents: monografies, publicacions periòdiques i seriades, informes tècnics, actes de congressos, tesis, butlletins, mapes, etc...., en una varietat de suports que van des del paper i les microfitxes fins als disquets i cd-rom, etc.

El fons documental de la Biblioteca de l'Observatori és especialitzat en CIÈNCIES DE LA TERRA I L'ESPAI (Geofísica, Astronomia, Astrofísica, Geologia, etc.). Cal destacar-ne especialment el fons de Geofísica i tot el que és la part d'aquesta que estudia la RELACIÓ DE L'ACTIVITAT SOLAR I TERRESTRE, temàtica en què des de l'inici ha estat implicada la recerca de l'Observatori.

Un fons documental que va començar la seva existència fa més d'un segle s'ha convertit en fonamental per l'estudi de la HISTÒRIA DE LES CIÈNCIES. Inclou també la documentació del llegat fet a l'Observatori per Josep Joaquim LANDERER I CLIMENT (1841-1922) naturalista, astrònom i geòleg.

Podríem destacar del fons els més de 1500 títols de PUBLICACIONS PERIÒDIQUES I SERIADES. D'aquestes uns 400 títols són col·leccions obertes, és a dir que es reben amb regularitat. La resta són col·leccions tancades o sigui aquelles que s'han deixat de rebre o publicar. Un bon nombre d'elles comencen al segle passat i són úniques al país.

Una altra documentació a la que cal fer esment és l'important ARXIU DE LA SÈRIE DE DADES D'OBSERVACIÓ i registres dels paràmetres geofísics que l'Observatori ha anat acumulant al llarg d'aquest segle en les diferents seccions que ha treballat: Magnètica, Solar, Sísmica, Meteorològica, Ionosfèrica. Les sèries de dades meteorològiques van més enllà del nostre segle, ja que havien començat al col·legi de Jesús l'any 1880. Es conserven també col·leccions molt antigues de dades d'altres observatoris d'arreu del món.

La Biblioteca està connectada a la XARXA DE BIBLIOTEQUES DEL CONSELL SUPERIOR D'INVESTIGACIONS CIENTÍFIQUES. Les biblioteques del CSIC son biblioteques públiques de caràcter restringit. Son biblioteques d’investigació amb col·leccions bibliogràfiques molt especialitzades i presten diferents serveis als usuaris degudament acreditats tant interns com externs de l’ institució. Per a ser usuari de la Red de Biblioteques del CSIC s’ha de disposar de carnet de lector.